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1910年，加里·格兰特随父亲一起观看戏团的表演，从而对表演产生了兴趣。1914年，加里·格兰特的母亲被送进精神病院，缺乏母爱的加里·格兰特把注意力转向电影和戏剧。1920年，他辍学以后报名参加了鲍勃·潘德的喜剧团，之后他学会了哑剧和杂技，并跟随剧团去各地演出；7月28日，他第一次前往美国演出。演出结束后，加里·格兰特没有随剧团回英国，而是选择留在美国发展事业。在美国生活期间，他为了赚钱担任过各种工作。
1931年，加里·格兰特经过朋友介绍获得在派拉蒙影业公司试镜的机会，这次试镜让他获得派拉蒙行政人员B.P.Schulberg的注意；同年，他与派拉蒙公司签下五年的演员合同。1932年，出演电影处女作《金发维纳斯》；同年，参演喜剧片《今夕何夕》，在片中扮演一个具有潇洒风度和绅士气质的美男子；之后，参演爱情片《阳光下的罪人》。
1933年，美国女演员梅·韦斯特邀请加里·格兰特共同主演爱情喜剧片《侬本多情》，这也是他首度担任男主角；2月17日，主演的剧情片《被控告的女人》在美国上映；之后，参演奇幻片《爱丽斯梦游仙境》；同年，在喜剧片《我不是天使》中与梅·韦斯特有对手戏。
1934年，主演的爱情片《天生反骨》在美国上映；同年，与弗朗西斯·德雷克、爱德华·艾沃瑞特·霍顿合作主演喜剧片《女士应倾听》（又名《女人应当服从》）。
1935年，出演冒险片《黑暗之翼》；同年，他被借调到雷电华电影公司，与凯瑟琳·赫本联袂主演喜剧片《塞莉娅·斯卡利特》，在片中饰演足智多谋、善于阿识奉承的行骗者吉米·蒙克莱；通过该片，他不仅形成了带有浪漫情调的喜剧表演风格，同时也确定了以喜剧为主的发展路线。
1936年，出演悬疑片《棕色的大眼睛》；7月28日，主演的喜剧爱情片《欧内斯特的奇遇》在英国上映；同年，在剧情片《苏西》中扮演一位外表英俊的军人。
1937年，加里·格兰特与派拉蒙公司的合约到期，他决定不续约，并与哥伦比亚公司签约；同年，他在爱情喜剧片《逍遥鬼侣》中饰演殷勤世故而又放荡不羁的乔治，并凭借该片跻身好莱坞一线演员之列；同年，主演喜剧片《春闺风月》，在片中与艾琳·邓恩联袂演绎了一段关于婚姻的故事。
1938年，与凯瑟琳·赫本联袂主演爱情片《休假日》，在片中饰演思维活跃的青年约翰尼·凯斯；同年，在喜剧片《育婴奇谭》中饰演英俊潇洒、举止文雅的大卫；该片不仅入选BBC“百大美国电影”榜单，亦被《首映》杂志评选为“史上最伟大的50部喜剧”之一；加里·格兰特在片中摒弃了以往过于夸张的表演方式，展现了轻松幽默的表演风格，并入选《首映》杂志评选出的“史上最伟大的百大表演”之一。
1939年，主演冒险片《天使之翼》，在片中饰演个性勇敢的飞行员杰夫·卡特。同年，主演爱情片《徒有虚名》。1940年，参演爱情喜剧片《女友礼拜五》，他在片中的部分对白来自于他个人的即兴创作；同年，与凯瑟琳·赫本、詹姆斯·史都华共同主演爱情片《费城故事》，因在片中饰演轻浮的花花公子迪克而获得更多的关注；该片不仅获得第13届奥斯卡金像奖最佳电影提名，还被美国电影学院评选为“美国电影史上十大浪漫喜剧电影”之一。
1941年，出演爱情片《断肠记》，并凭借该片获得14届奥斯卡奖最佳男主角奖提名；同年，与琼·芳登联袂主演由阿尔弗雷德·希区柯克执导的悬疑片《深闺疑云》，他在片中突破以往形象，饰演充满魅力而又隐藏着阴暗面的强尼。该片是加里·格兰特演艺生涯中具有转折意义的作品，并获得14届奥斯卡奖最佳电影提名。
1942年，与琪恩·亚瑟、罗纳德·考尔曼合作主演惊悚片《城中头条》；11月12日，参演的喜剧片《蜜月往事》在美国上映。1943年，出演喜剧片《幸运儿》；同年，在战争片《直捣东京》中饰演一位冒着生命危险完成密航任务的船长。
1944年，主演奇幻片《很久很久以前》；同年，首度尝试流浪汉的角色，在剧情片《寂寞芳心》中饰演无所事事的伦敦青年欧尼·摩特，并凭借该片获得第17届奥斯卡金像奖最佳男主角奖提名。
1946年，参演的歌舞片《丽日春宵》在美国上映；同年，与英格丽·褒曼联袂主演由阿尔弗雷德·希区柯克执导的惊悚片《美人计》；在片中特饰演具有冒险精神的FBI特工迪普；而他在影片中的演出亦被《首映》杂志评选为“史上最伟大的百大表演”之一。
1947年，在爱情片《主教之妻》中饰演陷入财政困境的主教达德利；同年，与秀兰·邓波儿、玛娜·洛伊共同主演喜剧片《单身汉与时髦女郎》，在片中饰演具有幽默感的画家理查德。
1948年，参演喜剧片《燕雀香巢》，在片中饰演为住房烦恼的吉姆；12月25日，与戴安娜·琳、法兰奇·汤恩合作主演的喜剧片《每个女孩都应该结婚》在美国上映。
1949年，在爱情片《战地新娘》中饰演法国军官亨利·罗察，并首度尝试男扮女装的造型。1950年，与吉尔伯特·罗兰、宝拉·雷蒙德共同主演剧情片《血泊鸳鸯》，在片中饰演虽然身处险境，但仍然坚持道德操守的脑科医生尤金。
1951年，主演的爱情片《人言可畏》在美国上映；1952年，主演喜剧片《额外添丁》；同年，参演科幻片《妙药春情》，在片中饰演热衷于研究药物的化学家富顿。
1953年，参演爱情片《梦中情人》；之后，加里·格兰特逐步减少拍片数量。1955年，与格蕾丝·凯利联袂主演由阿尔弗雷德·希区柯执导的悬疑片《捉贼记》，在片中饰演风度翩翩的罗比。
1957年，在动作片《气壮山河》中饰演坚韧、勇敢的海军上校安东尼；同年，与黛博拉·蔻儿联袂主演爱情片《金玉盟》，在片中饰演玩世不恭的富家子弟尼克。1958年，在爱情片《钓金龟》中与英格丽·褒曼联袂演绎了一段爱情故事。
1959年，凭借爱情片《钓金龟》获得第16届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名；之后，他在阿尔弗雷德·希区柯克执导的悬疑片《西北偏北》（又名《谍海疑云》）中饰演具有幽默感的广告商罗杰·索荷；其中罗杰在麦田被飞机追逐的段落成为观众熟知的场景之一；同年，主演战争片《粉红色潜艇》，并凭借该片获得第17届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名。
1960年，首度担任制作人，制作并主演喜剧片《绿苑春浓》；同年，凭借悬疑片《西北偏北》获得好莱坞多纳特略表演奖以及第4届意大利大卫奖最佳外国男演员奖。1961年，凭借喜剧片《绿苑春浓》获得第18届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名。
1962年，主演喜剧片《春泪溅花红》。
1963年，主演爱情片《谜中谜》；同年，凭借喜剧片《春泪溅花红》获得第20届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名。
1964年，凭借爱情片《谜中谜》获得第21届美国金球奖音乐喜剧类最佳男主角奖提名；同年，主演冒险片《呆鹅爸爸》，在片中饰演被困在南海一座小岛上的沃尔特。1965年，凭借惊悚片《谜中谜》获得第18届英国电影和电视艺术学院奖最佳外国男演员奖提名。
1966年，出演最后一部电影《走，别跑》；同年宣布退出影坛。1970年4月7日，获得第42届奥斯卡奖终身成就奖。
1986年，因心脏病发作去世。
1995年，被英国电影杂志《帝国》选为“电影史上百位最性感的明星第22名”。
1997年，在《帝国》评出的“电影史上百位顶级明星榜”上，他排名第7。
2005年，美国电影杂志《首映》评选出“历史上最伟大的50位电影明星”，加里·格兰特排名第1位。
参演电影
走，别跑1966饰演SirWilliamRutland导演查尔斯·沃特斯主演萨曼莎·艾加，吉姆·哈顿
爱之女神1965导演SaulJ.Turell 主演阿尼亚斯·艾瑞丝
呆鹅爸爸1964饰演沃尔特导演拉尔夫·尼尔森主演莱斯利·卡伦，特瑞沃·霍华德
谜中谜1963饰演皮特·乔舒亚导演斯坦利·多南主演奥黛丽·赫本，沃尔特·马修
春泪溅花红1962导演德尔伯特·曼主演桃丽丝·戴
绿苑春浓1960导演斯坦利·多南主演黛博拉·蔻儿，罗伯特·米彻姆
粉红色潜艇1959导演布莱克·爱德华兹主演托尼·柯蒂斯，迪娜·梅瑞尔
西北偏北1959饰演罗杰·索荷导演阿尔弗雷德·希区柯克 主演爱娃·玛丽·森特，詹姆斯·梅森
船屋1958饰演汤姆导演梅尔韦尔·沙维尔森主演索菲娅·罗兰
钓金龟1958饰演菲力浦导演斯坦利·多南主演英格丽·褒曼，塞西尔·帕克
为我亲吻他们1957导演斯坦利·多南主演简·曼斯费尔德，苏齐·帕克
金玉盟1957饰演尼克导演莱奥·麦卡雷主演黛博拉·蔻儿，理查德·邓宁
气壮山河1957导演斯坦利·克雷默主演弗兰克·辛纳特拉
捉贼记1955饰演约翰导演阿尔弗雷德·希区柯克主演格蕾丝·凯利，约翰·威廉姆斯
梦中情人1953导演西德尼·谢尔顿主演黛博拉·蔻儿
妙药春情1952饰演富顿导演霍华德·霍克斯主演金格尔·罗杰斯，玛丽莲·梦露
额外添丁1952导演诺曼·陶罗格
人言可畏1951导演约瑟夫·L·曼凯维奇
血泊鸳鸯1950饰演尤金导演理查德·布鲁克斯主演吉尔伯特·罗兰，宝拉·雷蒙德
战地新娘1949饰演亨利·罗察导演霍华德·霍克斯主演安·谢里登
燕雀香巢1948饰演吉姆导演H.C.Potter主演玛娜·洛伊，茂文·道格拉斯
每个女孩都应该结婚1948导演DonHartman主演戴安娜·琳，法兰奇·汤恩
主教之妻1947导演亨利·柯斯特主演洛丽泰·扬，大卫·尼文
单身汉与时髦女郎1947饰演理查德导演IrvingReis主演玛娜·洛伊，秀兰·邓波儿
丽日春宵1946导演迈克尔·柯蒂斯主演亚历克西斯·史密斯
美人计1946饰演迪普导演阿尔弗雷德·希区柯克主演英格丽·褒曼
WithoutReservations1946导演梅尔文·勒罗伊主演约翰·韦恩
TheShiningFuture1944饰演CaryGrant导演LeRoyPrinz主演查尔斯·鲁格斯
寂寞芳心1944饰演欧尼·摩特导演克利福德·奥德兹主演埃塞尔·巴里摩尔
很久很久以前1944饰演JerryFlynn导演AlexanderHall主演珍妮特·布莱尔
毒药与老妇1944导演弗兰克·卡普拉主演普瑞丝西拉·兰恩，雷蒙德·马西
直捣东京1943饰演Capt.Cassidy导演DelmerDaves主演约翰·加菲尔德
幸运儿1943导演H.C.Potter
蜜月往事1942导演莱奥·麦卡雷主演金格尔·罗杰斯，沃尔特·斯勒扎克
城中头条1942饰演乔治导演乔治·斯蒂文斯主演琪恩·亚瑟，罗纳德·考尔曼
断肠记1941导演乔治·斯蒂文斯
深闺疑云1941饰演约翰导演阿尔弗雷德·希区柯克主演琼·芳登，塞德里克·哈德威克
费城故事1940饰演C.K.DexterHaven导演乔治·库克主演凯瑟琳·赫本
女友礼拜五1940饰演瓦特导演霍华德·霍克斯主演罗莎琳德·拉塞尔，拉尔夫·贝拉米
好妻子1940饰演尼克导演加森·卡宁主演艾琳·邓恩，兰道夫·斯科特
1970 第42届 终身成就奖 （获奖）
1945 第17届 最佳男主角 寂寞芳心 （提名）
1942 第14届 最佳男主角 断肠记 （提名）
1964 第21届 音乐喜剧类最佳男主角 谜中谜 （提名）
1963 第20届 音乐喜剧类最佳男主角 春泪溅花红 （提名）
1961 第18届 音乐喜剧类最佳男主角 绿苑春 （提名）
1960 第17届 音乐喜剧类最佳男主角 粉红色潜艇 （提名）
1959 第16届 音乐喜剧类最佳男主角 钓金龟 （提名）
1965 第18届 最佳外国男演员 谜中谜 （提名）
1960 第4届 最佳外国男演员 西北偏北 （获奖）
加里·格兰特对世界影坛作出了杰出的贡献。他不仅是一位喜剧天才，同时也是美国电影历史上伟大的演员。在演艺生涯中，他饰演的大部分角色都具有喜剧色彩，他塑造的那些幽默诙谐的银幕形象给观众留下了深刻的印象。在电影《育婴奇谭》中，他通过滑稽的表情将人物演得真实可信，使得这部影片成为喜剧片的杰作。在电影《春闺风月》中，他的表演达到了很高的水平，并且发展了一种独特的表演技巧：他能用自己独特的声调表现出喜剧性台词背后的含义（新浪网评）。
20世纪30年代，加里·格兰特在银幕上的角色被定型为外表英俊、内心善良的男人，这样的形象让他在好莱坞颇受欢迎。当他出演《塞莉娅·斯卡利特》一片后，才真正找到了让自己施展才能的领域—喜剧。之后他在主演的多部喜剧片中充分展现了其潇洒的气质，并且逐步成长为好莱坞的电影巨星。20世纪40年代是加里·格兰特演艺生涯的高峰期，作为希区柯克的御用演员，他出演的一系列惊悚悬疑片令他蜚声世界影坛（新浪网、时光网评）。
加里·格兰特是一位被载入电影史册的演员。他从影期间11次当选好莱坞十大卖座明星，出类拔萃的成绩让他成为同时代演员中的佼佼者。他是好莱坞极富魅力的演员，尽管他一生中从未获得奥斯卡奖最佳男主角奖，但在全球影迷的心中他已是优秀的演员。他在银幕上凭借出色的演技向观众展现其深厚的艺术功底。在电影《美人计》中，他为观众奉献了完美无瑕的表演。在电影《费城故事》中，他诙谐的表演和扎实的台词功底是影片成功的重要因素之一（新浪网、时光网评）。
加里·格兰特是好莱坞杰出的演员之一。他具有与生俱来的绅士风度以及温文尔雅的独特气质（中央电视台电影频道评）。他凭借优雅迷人的银幕形象，幽默的一言一笑，迷人的微笑，独具特色的演技而获得不少观众的喜爱，被外界誉为“好莱坞大众情人”（时光网评）。
他是一位多才多艺、精力旺盛的演员，他拥有英俊的脸庞和丰富的喜剧细胞（凯瑟琳·赫本评）。
