1997年发行由张雨生为其个人制作的音乐专辑《她是谁》,并拍摄首部电影《超级天兵之机车班长》。1998年主演由金鰲勋执导的电影《小卒战将》饰演宋家虎。1998年参与电影《恶女列传之猜手枪》的拍摄。
1999年主演喜剧电影《阳光警察》,在剧中扮演Sammy一角。
2000年主演由董玮执导的动作电影《地上最强》,并主演网络电影《特务迷城之2003》,该片是成龙贺岁片《特务迷城》的延续篇。2000年接拍古装神话连续剧《天地传说之鱼美人》,饰演搞笑天真、烂漫无邪的小道士堂本刚。
2001年他在古装剧《杨门女将之女儿当自强》中饰演英俊非凡、机智多谋的杨宗保,并主演悬疑动作电影《险角》,随后接拍讲述股市跌宕起伏的国产喜剧电影《股啊股》。
2002年主演由徐克编剧,香港、日本荷兰合拍的恐怖电影《僵尸大时代》,年底客串贺岁电影《行运超人》。
2005年其接拍《陆小凤传奇》系列电影,他饰演的花满楼一角颇受观众好评;参演由叶伟信执导的警匪功夫电影《杀破狼》,饰演李伟乐;在台湾偶像剧《海豚爱上猫》中演绎唐中岳。
2006年出演由央视电影频道所投拍的《镖行天下》系列电影,在片中他演绎顺天府大人李云聪。
2007年与卢巧音联合主演香港恐怖片《恐惧元素》。
2008年领衔主演家庭温情剧《家有爹娘2》,他在剧中饰演与女主角上
演姐弟恋的王学兵。2008年他在张纪中版《倚天屠龙记》中饰演张翠山。
2009年3月接拍电视剧《简单爱》,张智尧饰演了一位非常有才华的青年摄影师萧寒。
2011年其主演根据古龙小说楚留香系列改编,由香港导演张敏执导的武侠剧《楚留香新传》,在剧中他饰演风流倜傥、足智多谋的楚留香,并演唱剧中多首歌曲。
2012年10月他再度接拍由《楚留香新传》原班人马打造,根据古龙武侠小说改编,由古龙之子郑小龙监制、香港导演张敏执导的武侠剧《新圆月弯刀》,饰演男主角丁鹏。
2013年7月他参演古装玄幻电视剧《古剑奇谭》,剧中他突破以往形象,以白发造型饰演紫胤真人。
2014年4月张智尧首次挑战年代戏,参演民国背景电视剧《活色生香》。2014年4月参与拍摄网络连续剧《盗墓笔记》,在其中饰演吴三省。
2015年6月电影《约定倒计时》上映,张智尧一改从前正义凛然形象,塑造“悔婚渣男”角色。12月他主演的电影《不可告人》开机,他还升级担任电影的监制监一职,全程参与电影创作。
2016年12月,古装奇幻剧《古剑奇谭2》开机拍摄,张智尧饰演偃术大师谢衣。
2017年2月,张智尧参演的古装仙侠爱情剧《三生三世十里桃花》上星播出,他在剧中饰演了酿酒技术高超、善医术、四海八荒辈份极高的远古上神折颜,该剧则以双台平均破一的成绩取得了全国同时段电视剧收视冠军,其全网播放量在播出期间便逼近了300亿次。