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早期的馆藏几乎完全靠捐赠或遗赠。1617年开始采购,1662年开始收藏出版商呈缴的样本。1709年英国颁布版权法，正式规定凡本国出版的图书都要免费缴送该馆，从而使馆藏迅速增加。1715年英王乔治一世将多年搜集的3万卷书全部赠送该馆。由于馆藏日益丰富，该馆在18～19世纪曾起到国家文献贮存中心的作用。鉴于学校教学和研究的需要,该馆除注重资料收集的平衡发展外,重点收藏人文科学，其次是法律、科学与技术方面的文献。馆舍建于1934年。1982年有图书360多万册，现刊4万多种，善本特藏4000多卷，地图9万多幅，以及大量缩微胶卷和平片等。
著名的特藏有以历史书为主的艾克顿文库(约6万卷)、英王乔治一世赠予的皇家图书馆文库(3万卷)、查理·达尔文收藏的图书及其笔记等手稿、英国著名学者如鲍德温、牛顿、克鲁、哈定等人的论著、手稿和该大学的学位论文等。
一六三二年，白金汉公爵赠送本馆一批书籍，其中有明版《丹溪心法》的零册，为本馆收集第一种中文书，随后又收到一些零散的中文书籍。首批大量的中文书籍系威妥玛爵士所赠，共四千三百零四册。威氏曾在中国居住达四十年之久，其中十年任英国驻北京公使，退休后复任剑桥大学首届汉学教授。他搜集的不仅有许多参考书，还有大量有关清朝廷礼仪、政治、法律、外交等方面的材料，其中不乏善本与孤本书籍，如清初抄本《明实录》、清抄本满文《养正图解》、明刊孤本《异域图志》以及非常稀见的太平天国出版物等。其后又补充了一千三百多册，某些原为巴克斯爵士所有。
第二次世界大战结束之后，本馆的中文藏书数量迅速增长。其中有原属骆任廷爵士、阿拉巴德先生、慕阿德教授和哈澜教授等人的书籍。本馆又藏有全套《美国国会图书馆摄制北平图书馆善本书胶片》三千种，并有大英图书馆、巴黎法国国立图书馆和北京图书馆分别所藏敦煌中文文书的全套微型胶卷。一九五二年，金璋先生遗赠本馆甲骨八百余片，为本馆迄今所藏最古老的文物。本馆藏有一套大型类书《钦定古今图书集成》共五千册，原为清皇帝德宗于光绪三四年（公元一九零八年）赠给伦敦中国协会的礼物，该会遂存放于本馆。本馆还藏有大名鼎鼎的《永乐大典》原稿二册。
一九四九年，哈澜教授专程去中国，用英国政府特款购买中文书籍一万余册。本馆还通过李约瑟博士收到中国大量馈赠。剑桥大学图书馆馆专用的中文书籍分类法由哈澜、龙彼德两位教授所制定。按他们所定的方针，本馆还一直向中国、香港及台湾系统地购进新书。在本馆的中文藏书中，以有关中国传统文化、历史、文学、艺术方面的书籍数量最多、最具特色、最为精良。更为注意搜集中国近、现代历史、政治等方面的资料。本馆还订有中文期刊约一千种。
剑桥大学图书馆仍不断收到各方的慷慨馈赠或遗赠。例如，一九八六年，中华人民共和国政府赠送本馆四千四百六十八册书籍。又如，一九八八年，台湾国立故宫博物院赠送本馆一套《景印离藻堂四库全书荟要》，共五百大册。
剑桥大学图书馆中文目录分书名、作者名卡片两种，按威妥玛、翟理思式汉语罗马字拼音方法的字母顺序排列，单独在馆内使用。按汉语拼音方案转写的中文书名与期刊名已输入本馆电脑总目。另有剑桥大学中文期刊电脑总目，并正计划将中文书目加以包括汉字数据的全面电脑化。
英国综合性研究图书馆,创建于1424年。当时只有76卷捐赠的图书。16世纪宗教改革运动之前一直由大学的牧师会兼管,到1577年才专门聘任了图书馆员和馆长。
