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大学教练（1973-1988）
1973年，波波维奇返回美国，在空军学院完成了剩下的两年役期，为汉克·伊根担任助教，同时在丹佛大学攻读体育与运动科学硕士学位。
1976年，汉克·伊根介绍波波维奇去ABA丹佛掘金队试训，在试训中他被安排防守球队老大“天行者”大卫·汤普森，结果汤普森不出意料的给波波维奇上了一课，几天后试训结束，波波维奇毫无悬念的被主教练拉里·布朗裁掉，做职业球员的梦想也就此破灭。不过波波维奇却给拉里·布朗留下了深刻的印象，在布朗看来，波波维奇虽然天赋不足，但篮球智商极高。
1979年，波波维奇接受南加州波莫纳学院的聘请，成为该校篮球队主教练兼苏俄史助教。波莫纳学院是美国知名的学霸集中营，而皮泽尔学院则比较新潮，在嬉皮士潮流中营造了非常自由的环境。因为规模太小，所以这两所学院的体育部是共通的，他们的篮球队Pomona-PitzerSagehens从属于NCAA第三级别联赛，在波波维奇接手前已经连败超过80场。波波维奇很快就在这个篮球荒漠种出了绿洲，仅用3年，就将他们带入了分区决赛，1986年他率队首次获得联赛冠军。这让波波维奇在当时的北美篮球圈开始有了一些小名气。“虽然水平有限，但我有一群全世界智商最高的球员——这不是每个教练都有机会享受的。”波波维奇日后回顾这段时光时说。事实上，这段日子深刻影响了波波维奇日后的选材模式，“聪明”也一直都是波波维奇考察球员的重要标准。
1986年，波波维奇申请了为期一年的带薪休假，用以提高自己的执教水平。他联系上迪恩·史密斯，前往北卡成为一名实习助教——不过只能看，不插手具体工作。波波维奇原本对此有些失望，但好在史密斯同意他使用球队的资料库，于是波波维奇浏览了大量的北卡比赛录像和史密斯的私人藏书，理论水平暴涨。三个月后，波波维奇离开北卡，前往堪萨斯大学给拉里·布朗担任助手。1987年，布朗邀请Pomona-PitzerSagehens与堪萨斯大学进行了一场比赛，波波维奇的球队输得很惨，但上半场他们并没有落后多少，这给布朗留下了深刻印象。
NBA助教（1988-1994）
1988年7月，拉里·布朗成为NBA圣安东尼奥马刺队主帅，他邀请波波维奇担任他的助教。就这样，波波维奇的NBA生涯拉开了序幕。
当时马刺队的核心是大卫·罗宾逊，他拥有惊人的天赋以及十分聪明的头脑（SAT入学考试分数超过1300分），因为太过聪明，导致罗宾逊做什么都容易，因此场外有无数的分心的事情要做（比如玩电子音乐，学习计算机编程，吹萨克斯等），拉里·布朗对这一点极其头痛，两人的关系一直不冷不热。相比之下，波波维奇与大卫·罗宾逊的关系则要好得多，一方面是因为二者共同拥有军队背景，另一方面是因为波波维奇长期在波莫纳和高智商学霸打交道，比拉里·布朗更明白“聪明人的思维”，所以两人沟通相对轻松，可以充分交流想法。
1991-92赛季中期，马刺队老板麦库姆斯炒掉了布朗和他手下的全部教练团队。经布朗推荐，波波维奇成了勇士队副总裁兼主教练唐·尼尔森的助教。对波波维奇来说，老尼尔森代表着某种自己尚未涉足的领域——1991年季后赛，44胜的勇士队靠场均101回合的狂奔下克上轰废了55胜的马刺队，整个系列赛勇士队无所不在的错位攻防几乎颠覆了波波维奇对篮球比赛的认知，这也成为了他加入勇士队的动机所在。波波维奇在老尼尔森手下学习了两个赛季，他的工作能力得到了全联盟的关注。
马刺队经理（1994-1996）
1994年，马刺队新老板皮特·霍尔特邀请波波维奇重返马刺，担任球队总经理。波波维奇带了一支自己组建的助教团队回到圣安东尼奥，这波人的核心包括R.C.布福德、汉克·伊根以及迈克·布登霍尔泽，他们就此构成了“马刺系”的最初班底。波波维奇积极运作希望聘请老尼尔森来马刺执教，但勇士队老板拒绝放人，波波维奇只得选择鲍勃·希尔成为他任下的第一任主帅。
1994-95赛季，马刺队打出了62胜20负的战绩，排名NBA第一，并创造了球队历史上的最佳战绩。1995-96赛季，马刺队以59胜23负的成绩连续第二年拿下了中西部分区第一。
马刺队主教练（1996至今）
1996-97赛季，大卫·罗宾逊因为背伤缺席了赛季开始的六周比赛，马刺3胜15负。1996年12月10日，波波维奇以总经理的身份解雇鲍勃·希尔，亲自兼任主教练。马刺队中伤兵满营，上一赛季球队得分前6的球员中有4名因伤错过大半比赛，波波维奇带队在接下来的64场比赛中取得17胜47负的战绩。赛季结束后，波波维奇的人生发生了转折：马刺在选秀大会上抽中状元签，选来了蒂姆·邓肯，NBA史上最好的大前锋。
1998-99赛季，波波维奇迎来了自己事业的第一个高峰，这一赛季的NBA遭遇了停摆事件，常规赛缩水。马刺仅取得6胜8负的开局，波波维奇因此一度遭遇下课危机，但球队领袖邓肯和罗宾逊都对波波维奇表示了坚定的支持，并在客场大胜哈基姆·奥拉朱旺、查尔斯·巴克利和斯科特·皮蓬领军的火箭队，随后以31胜5负的战绩收尾。季后赛第一轮以3比1击败森林狼，西部半决赛4比0横扫湖人，西部决赛4比0横扫开拓者。总决赛中，马刺队以4比1击败了上演黑八奇迹的尼克斯，波波维奇迎来了主帅生涯中的首座NBA总冠军奖杯。
1999-00赛季，马刺取得了53胜29负的战绩，但是由于球队领袖邓肯半月板撕裂无缘季后赛，马刺在季后赛第一轮以1比3不敌太阳，遭到淘汰。
2000-01赛季，马刺取得了58胜24负的佳绩。季后赛第一轮3比1淘汰森林狼，西部半决赛4比1淘汰小牛。西部决赛，波波维奇碰上了菲尔·杰克逊的湖人队，结果马刺被当时如日中天的湖人队横扫。
2001-02赛季，波波维奇率队卷土重来，再度取得58胜24负的战绩。但是季后赛中，马刺步履蹒跚，首轮3比2艰难淘汰了超音速队，西部半决赛马刺面对湖人，波波维奇也再度面对“禅师”菲尔·杰克逊，马刺以1比4再度败下阵来。
2002年，R.C.布福德升任马刺总经理，波波维奇不再兼任总经理。
2002-03赛季，马刺的常规赛战绩为60胜22负，这是波波维奇担任主帅以来首次率队取得60胜战绩，他也获得了自己的首个年度最佳教练奖。季后赛第一轮，马刺以4比2淘汰太阳。西部半决赛面对老对手洛杉矶湖人，波波维奇终于率队以4比2淘汰对手，扫清了这一夺冠路上的最大障碍之后，马刺再接再厉，西部决赛4比2淘汰小牛。总决赛，马刺以4比2击败篮网，成功夺冠。
2003-04赛季，马刺取得57胜25负的战绩。但是他们的卫冕征程以失败而告终，季后赛首轮以4比0横扫灰熊之后，他们碰到了F4组合领衔的湖人，马刺在先赢2场的情况下被连扳4场，惨遭淘汰。
2004-05赛季，波波维奇成为NBA全明星赛西部主教练。马刺常规赛取得59胜23负的战绩。季后赛第一轮以4比1淘汰掘金，西部半决赛以4比2淘汰超音速，西部决赛以4比1击败太阳。总决赛中，波波维奇碰到了执教理念相似的拉里·布朗，双方展开了惨烈的防守大战，最终，马刺以4比3获得总冠军。
2005-06赛季，马刺取得了63胜19负的队史最佳战绩。波波维奇迎来了执教生涯的第500场胜利，成为了史上第4快达到这一里程碑的主帅。但是马刺再度卫冕失败，第一轮4比2淘汰国王之后，他们在西部半决赛中历经7场大战，不敌小牛。对阵小牛的系列赛，马刺队在1-3落后的情况下连扳两场，将系列赛悬念到抢七生死战，那场比赛常规时间最后32.9秒，双方打成101平，马努·吉诺比利命中关键三分，诺维茨基最后21秒打成2+1，马刺队最后一攻连续不中，进入加时赛之后小牛队一鼓作气6分赢球，闯过马刺这道关。
2006-07赛季，马刺取得58胜24负的战绩。季后赛首轮4比1淘汰掘金，西部半决赛4比2击败太阳，西部决赛4比1淘汰爵士。总决赛，面对曾经给自己担任助手的麦克·布朗，波波维奇在经验和气势上都占优，马刺以4比0轻松淘汰骑士，再度夺冠。
2007-08赛季，马刺取得56胜26负的战绩。季后赛第一轮4比1击败太阳，西部半决赛以4比3艰难战胜黄蜂，西部决赛面对湖人，波波维奇再度败给禅师菲尔·杰克逊，马刺以1比4败下阵来。
2008-09赛季，马刺取得54胜28负的战绩，但是未能通过季后赛第一轮，被小牛以4比1淘汰。马刺隔年夺冠定律被打破。
2009-10赛季，马刺仅取得50胜32负的战绩。季后赛第一轮，他们以4比2淘汰了小牛，但是西部半决赛却被太阳横扫出局。
2010-11赛季，马刺取得了61胜21负的联盟最佳战绩。但是季后赛首轮遭遇“黑八奇迹”，被灰熊淘汰出局。
2010-11赛季，波波维奇再度成为NBA西部全明星阵容主教练。2012年12月2日，NBA官方网站公布了11月最佳教练获奖名单，凯尔特人队的道格·里弗斯和马刺队的波波维奇分别当选。波波维奇率领马刺队打出了15胜2负的优异战绩，胜率高达88.2%，打出了球队历史最优开局，包括在11月份的比赛当中打出的12连胜。
2011年4月6日，NBA常规赛的比赛中，马刺97-90击败老鹰，在这场比赛的胜利让波波维奇的执教胜场达到了795场，这让他追平了凯尔特人队史上的传奇教练奥尔巴赫，成为了NBA历史上在执教一支球队取得的胜场排行榜上的第二位。第一位是在已经退休的杰里·斯隆，他执教爵士队取得了1127场胜利，位居历史第一。
2011-12赛季，由于受到NBA停摆的影响，常规赛缩水至66场比赛，赛程非常紧密，但波波维奇让年龄比较大和伤病比较多的蒂姆·邓肯和马努·吉诺比利得到了充分的休养，又让球队的年轻球员得以迅速成长起来，率领马刺队打出了50胜16负的常规赛西部第一的优异战绩，帮助马刺队连续第15个赛季进军季后赛。2012年5月2日，NBA联盟宣布，马刺队主帅格雷格·波波维奇荣膺本赛季“年度最佳主教练”奖项。
2012年5月28日，在马刺同雷霆的西部决赛首战中，在第四节开始的时候，马刺一度落后9分，形势非常被动，在第一次暂停期间，他对着自己的弟子们咆哮，“我看到了一点不自信，一点犹豫不决，你们给我打的脏一点。”TNT电视台进行全美直播时，把波波维奇说的话播了出去，吸引了外界的广泛关注，引发热议。而回到场上的马刺球员做出了回应，他们在第四节砍下39分，而其中29分来自内线以及罚球线。最终马刺克服了落后的逆境，在末节完成了逆转，拿下了首战的胜利。
2012-13赛季，波波维奇第三次当选NBA西部全明星阵容主教练。5月28日西部决赛，马刺客场战胜灰熊，以总比分4-0进入NBA总决赛，这也是波波维奇第五次进入NBA总决赛。6月21日，2012-13赛季的NBA总决赛第六场，马刺在比赛还剩28.2秒时领先5分，却最终输了比赛。第七场生死战，马刺在客场以88-95输给热火，错失总冠军。
2013-14赛季，在赛季开打前，波波维奇让队员们观看了上赛季总决赛第六场和第七场两场失利的录像。波波维奇表示，他想从自己经历过的每一场比赛中学到东西，这也是他们这个团队所要做的。
2013年11月28日，由于圣安东尼奥马刺过去十年里的稳定表现，在ESPN进行的评选中，马刺队当选过去十年全美体育界最出色的俱乐部，波波维奇成为过去十年全美体育界最好的教练。
2014年1月18日，在马刺主场迎战开拓者的比赛中，主教练波波维奇在第三节和裁判起了争执并连吃两个技术犯规，从而被驱逐出场。这已经是这位“老爷子”执教生涯第20次被驱逐了，这在NBA的教练史上是绝无仅有的。
2014年4月3日，马刺主场21分大胜勇士后，取得创球队记录的19连胜。连胜期间，马刺场均净胜对手16.8分。并且是除了1971-72赛季的湖人，仅有的一支做到连续19场比赛都至少赢对手5分以上的球队。
2014年4月23日，NBA官方宣布，马刺主帅格雷格·波波维奇正式当选2013-14赛季“最佳教练”，他也成功加入名帅唐·尼尔森和帕特·莱利的行列，成为NBA联盟历史上仅有的三名拿到过三次"年度最佳教练"称号的主帅之一。6月15日，在2013-2014赛季NBA总决赛第五场比赛中，圣安东尼奥马刺队主场以104比87战胜迈阿密热火队，并以4比1的总比分获得NBA总冠军。主帅波波维奇拿到了自己的第五座总冠军奖杯。
2014年7月10日，马刺官方宣布，主帅波波维奇已经正式和球队续签了一份多年合同。
2015年2月10日，马刺背靠背客场战胜步行者，马刺主帅波波维奇取得执教生涯的第1000场（常规赛）胜利，成为NBA史上第九位千胜教头。
2015年3月27日，ESPN连公布2014-15赛季球队管理层排行榜与球队决策者排行榜，在赛季的主教练排行榜榜单中，马刺队主教练格雷格·波波维奇位居榜首。而他的两个弟子，老鹰队主教练迈克·布登霍尔泽位居次席，勇士队主教练史蒂夫·科尔排名第三。
2015年4月11日，马刺在客场104-103险胜火箭，收获了赛季最长的一波10连胜，波波维奇也创下了新的纪录，这是他执教生涯中第16次取得10场或以上的连胜，与“禅师”菲尔·杰克逊并列历史最多。
2015年4月16日，随着NBA常规赛最后一天的比赛结束，圣安东尼奥马刺队也创造了连续18年进入季后赛，以及以55胜27负的常规赛战绩，创造了连续16个赛季达到50胜的NBA纪录。
2015年4月23日，马刺在客场以111-107战胜快船，这是马刺主帅格雷格·波波维奇取得的第150场季后赛胜利，位列NBA历史第三。
2015年7月22日，格雷格·波波维奇当选由BET电台和NBA球员工会联合举办的第一届通过球员选出的最希望效力的教练。
2015年12月15日，马刺在主场以118-81战胜了爵士，马刺主帅格雷格·波波维奇NBA执教生涯的胜场总数达到了1043场。这样一来，波波维奇超过了里克-阿德尔曼（1042胜），排在了NBA历史执教胜场总数榜的第八位。
2016年1月28日，NBA官方宣布，马刺主帅格雷格·波波维奇当选2016年多伦多全明星赛的西部队主教练，这是波波教练生涯第四次当选西部队主帅。
2016年4月25日，马刺在客场以116-95战胜灰熊，首轮横扫对手挺进季后赛第二轮。这是在7场4胜制的季后赛比赛中，马刺主帅波波维奇率队第九次横扫对手，他也超越菲尔-杰克逊成为季后赛横扫对手次数最多的教练。
2016年11月17日，马刺在客场战胜国王，球队主帅波波维奇拿到NBA主教练生涯的第1098场胜利，追平前辈拉里-布朗位列NBA主教练胜场数第七位。
2016年11月19日，马刺在客场以116-107战胜湖人，球队主帅波波维奇拿到NBA主教练生涯的第1099场胜利，超越前辈拉里-布朗位列NBA主教练胜场数第七位。
2016年11月22日，马刺在主场以96-91击败了小牛，此役过后，球队主帅波波维奇收获执教生涯第1100胜，成为了NBA历史上第7位获得1100胜的主教练。与此同时，波波也是NBA历史上第二快完成1100胜的主教练。
2017年2月3日，马刺今天主场102-86战胜76人，此役过后，马刺主帅波波维奇带领马刺共取得了1127场胜利，追平了杰里·斯隆在爵士取得的胜场数。1127场也是NBA教练在同一支球队取得的最多胜场数。
2017年3月2日，马刺主教练格雷格·波波维奇当选西部2月月最佳主教练。这是波波维奇个人第17次得奖，联盟历史教练之最。2017年3月9日，马刺在主场以114-104逆转击败国王。本场比赛是马刺本赛季拿下的第50场胜利。同时，落后28分完成逆转也是格雷格·波波维奇时代的马刺完成的最大分差的逆转。
2017年11月4日，马刺108-101主场战胜黄蜂。本场比赛过后，教练波波维奇的常规赛执教胜场数达到1155场，追平了菲尔·杰克逊，升至NBA主教练执教胜场数的第六位。
2017年11月6日，马刺112-95战胜太阳，这也让马刺主帅波波维奇的执教胜场数达到1156场，超越了菲尔·杰克逊的1155场，目前排名历史第六。
2017年11月15日，马刺在客场以97-91战胜了小牛，本场比赛过后，马刺主教练波波维奇取得了生涯第500场客场比赛的胜利，他也是历史上第三位获得500场客场胜利的教练。
2018年1月3日，马刺在客场以100-91战胜了尼克斯，由此马刺主帅格雷格·波波维奇的执教胜场数达到了1176场，超过乔治·卡尔独占NBA历史主教练胜场数排行榜第5位。
2018年4月10日，马刺以98-85击败了国王，锁定了季后赛席位，这是他们连续21个赛季打进季后赛。此役过后，马刺主教练格雷格·波波维奇也超越了菲尔·杰克逊（连续20个赛季），成为了NBA历史上连续闯进季后赛次数最多的主教练。
2018年10月28日，马刺在主场以110-106击败湖人，这是马刺主帅格雷格·波波维奇执教生涯取得的1200场常规赛胜利。波波维奇也成为了NBA历史上第五位常规赛胜场数达到1200场的教练。
2019年4月8日，在今天已经结束的一场常规赛中，圣安东尼奥马刺队在客场以112-90的比分战胜克利夫兰骑士队。在拿下本场比赛的胜利之后，马刺主教练格雷格·波波维奇职业生涯（常规赛加季后赛）执教总胜场数达到1411，超越唐·尼尔森升至历史第2位。
2019年4月14日，马刺今日季后赛首场比赛在客场以101-96战胜了掘金，本场比赛过后马刺主帅格雷格·波波维奇职业生涯执教总胜场数达到了1413场（常规赛1245场，季后赛168场）。1413胜也超越了兰尼·威尔肯斯的1412场，独占NBA历史第一位。
2004年，格雷格·波波维奇以拉里·布朗助教的身份参加了雅典奥运会。最终“梦六队”遭遇滑铁卢，在半决赛中不敌马努·吉诺比利领衔的阿根廷队，只拿到一枚铜牌。
2015年10月24日，美国篮协正式宣布马刺队主帅格雷格·波波维奇成为美国男篮下一任主帅，执教时间从2017年至2020年，他将带领美国队征战2019年男篮世界杯和2020年奥运会。
团队荣誉
▪2006-07 NBA总冠军 （获奖）
▪2004-05 NBA总冠军 （获奖）
▪2002-03 NBA总冠军 （获奖）
▪1998-99 NBA总冠军 （获奖）
▪2013-14 NBA总冠军 （获奖）
个人荣誉
▪2013 全美体育界十年最佳教练 （获奖）
▪2011-12 NBA最佳教练 （获奖）
▪2010-11 NBA全明星西部主教练 （获奖）
▪2004-05 NBA全明星西部主教练 （获奖）
▪2002-03 NBA最佳教练 （获奖）
▪2013-14 NBA最佳教练 （获奖）
▪2012-13 NBA全明星西部主教练 （获奖）
▪2015-16 NBA全明星西部主教练 （获奖）
其他荣誉
▪2017 球员工会最愿意效力教练 （获奖）
如果波波维奇真的生气了，那你必须停下讨论。我们可能会就怎么防挡拆谈个10分钟，然后波波维奇也许会改变主意；不过，一旦他确信事情已定，那就必须如此。如果你不听的话，你就完蛋了。（马努·吉诺比利评）
最佳教练的奖杯应该永远都放在波波维奇的办公桌上，他只是每年都把这奖杯拿出来让我们拍照而已。我甚至都无法表达我有多感激他，还有我从他那学到的所有东西。（前马刺队助教、现亚特兰大老鹰队主教练迈克·布登霍尔泽评）
波波维奇是我此生见到的最不可思议的人，他的智慧，对他人的尊重和关怀，他在社交、政治上以及个人的魅力，他对生活的热爱都让他与众不同。他对联盟教练的影响是巨大的，很多曾在他手下的教练如今都遍布全联盟，他几乎接管了整个联盟。他曾经的手下如今在各支球队担任着教练或者总经理，看到这些家伙取得成功真的让人称奇，所以波波对联盟的影响远远超过了比赛本身。（前马刺队球员、金州勇士队主教练史蒂夫·科尔评）
他是NBA史上最伟大的教练，他一直保持了相同的体系，只做了一些微调。他把那么多迥然不同的家伙塞入其中，仍然取得了疯狂的成功。（达拉斯小牛队主教练里克·卡莱尔评）
他是一个让所有现役NBA教练都敬仰的人，他可以说是我们现役教练的教父。（印第安纳步行者队主教练弗兰克·沃格尔评）
我不会掩饰自己对这对马刺师徒的敬佩，蒂姆（邓肯）的整个职业生涯里，能一直在波波维奇这样一名历史级的伟大教练手下打球，我很羡慕他。我爱波波，言语无法表达我对他的尊敬。（湖人队球星科比·布莱恩特评）
我相信波波维奇是我们见过的最懂篮球的人之一，我希望自己能每天都和他在一起，看看他是如何思考的，看看他平时都在做什么，他在想什么。（骑士队球星勒布朗·詹姆斯评）
我感觉，篮球只是他生活中很小很小的一部分，虽然他还爱着篮球，但他还有更喜欢的兴趣爱好。（波波维奇的好友兼助手PJ·卡莱西莫评）
仅仅说波波维奇聪明远远不够，他有着对知识的好奇心。他的篮球智慧，他的街头智慧，再加上他看人的眼光，加在一块，真的不一般。（担任加州圣马力诺亨廷顿图书馆主席的斯蒂文·考伯里克评）
魅力十足的波波维奇或许天生就适合充当领袖，马刺也被他打造成了一支团结、高效和纪律严明的球队。他也成为美国四大职业体育联盟执教一支球队时间最长的教练。（凤凰网评）
